Diasaskan pada tahun 1836, Universiti London pada mula-mulanya terdiri daripada dua buah kolej, iaitu Kolej University of London (UCL) yang sebelum itu tidak mempunyai status universiti yang rasmi dan tidak menguji pelajar-pelajarnya dengan cermat, serta Kolej King London (KLC) yang merupakan sebuah universiti sejak 1829 tetapi hanya menerima masuk ahli-ahli Gereja England. Kedua-dua Kolej Universiti London (diasaskan pada 1827) dan Kolej King London (diasaskan pada 1829) wujud sebelum University of London yang pada mula-mulanya bertindak sebagai badan peperiksaan untuk kolej-kolej jusuknya.

Pada tahun 1858, Universiti London meluaskan peranannya dan menawarkan Program Luar University of London kepada calon-calon di luar kolej-kolejnya. Ini merupakan jenis program yang pertama di dalam United Kingdom. Sebuah ibu pejabat yang baru dibina di 6 Burlington Gardens untuk membekalkan dewan-dewan peperiksaan dan pejabat-pejabat untuk peranan ini.

Pada tahun 1878, Universiti London mencapai lagi satu kedudukan pertama ketika merupakan universiti pertama di UK untuk menerima masuk pelajar-pelajar wanita pada syarat-syarat yang sama dengan pelajar-pelajar lelaki. Empat pelajar wanita memperoleh Sarjana Muda Sastera pada tahun 1880 dan dua pelajar memperoleh Sarjana Muda Sains pada tahun 1881. [1]

Pada tahun 1898, sebahagian disebabkan kritikan bahawa universiti-universiti hanya bertindak sebagai pusat pentadbiran peperiksaan, serta panggilan untuk penyelidikan dan pendidikan dijadikan fungsi universiti yang lebih utama, Akta Universiti London yang pertama diluluskan. Akta itu membaharukan Universiti London dan memberikannya kuasa untuk mengawasi kandungan kursus serta taraf akademik dalam institusi-institusinya. Pengawasan dilaksanakan melalui fakulti-fakulti dan Lembaga-lembaga Pengajian terpusat, dan Kolej King dan Kolej Universiti kini merupakan bahagian-bahagian dalam juzuk Universiti London. Satu unsur simbolik untuk pemusatan baru universiti ini adalah bahawa harta Kolej Universiti London menjadi harta Universiti London. [2]

Peluasan peranan yang ketara ini bermaksud University of London sekali lagi memerlukan ruang yang lebih besar dan oleh itu, 6 Burlington Gardens dikosongkan pada 1899. Tidak lama selepas 6 Burlington Gardens dikosongkan, University of London mengalami satu tempoh pengembangan yang pesat dengan kolej-kolej berikut menyertainya:

• 1900: Kolej Bedford, Holloway Diraja serta Pusat Pengajian Ekonomi London (LSE)
• 1904: Kolej Goldsmith
• 1907: Kolej Imperial (diasaskan pada tahun yang sama)
• 1915: Kolej Ratu Mary
• 1916: Pusat Pengajian Kajian Timur dan Afrika (diasaskan pada tahun yang sama)
• 1920: Birkbeck.

Pengembangan yang pesat ini bermaksud bahawa tempat baru University of London tidak mencukupi dan satu perpindahan diperlukan lagi pada dekad 1920-an. Sebidang tanah besar di Bloomsbury yang berhampiran dengan Muzium British dibeli daripada Duke Bedford dan Charles Holden dilantik sebagai arkitek dengan arahan "jangan menyarankan satu fesyen sementara yang tidak sesuai untuk bangunan-bangunan yang akan menempatkan sebuah institusi yang mempunyai sifat sebegitu kekal seperti sebuah universiti." Permintaan yang luar biasa ini mungkin diilhami oleh peristiwa William Beveridge. Ketika beliau yang baru menjadi pengarah LSE meminta seorang pemandu teksi untuk membawanya ke University of London, beliau diberikan jawapan: "Oh, kamu bermaksud tempat dekat Pusat Pengajian Jahit-menjahit Diraja". [3] Holden membalas dengan reka bentuk Dewan Senat, ibu pejabat universiti terkini, yang merupakan bangunan kedua terbesar di London ketika itu. [4]

Semasa Perang Dunia II, kolej-kolej University of London bersama-sama dengan pelajar-pelajarnya meninggalkan bandar raya London untuk tempat-tempat yang lebih selamat di United Kingdom, sedangkan Dewan Senat digunakan oleh Kementerian Maklumat, dengan bumbungnya dijadikan tempat pengawasan oleh Kor Balai Cerap Diraja. Walaupun bangunan itu dibom beberapa kali, bangunan itu muncul dari peperangan tanpa banyak kerosakan; khabar-khabar angin ketika itu mengatakan bahawa Adolf Hitler bertujuan untuk mempergunakan bangunan itu sebagai ibu pejabatnya di London. [5] Tempoh setengah abad kedua yang lalu tidak begitu penuh peristiwa dan dicirikan terutamanya, dengan pengembangan dan pengukuhan dalam universiti. Ancaman utama yang tunggal merupakan sebilangan kolej yang lebih besar (terutamanya UCL, King, LSE dan Imperial) sekali sekala membayangkan kemungkinan untuk meninggalkan University of London, walaupun ini biasa berlaku hanya ketika kolej-kolej itu berunding untuk memperoleh lebih banyak kuasa.

Bagaimanapun, pada 9 Disember 2005, Kolej Imperial menjadi kolej pertama yang memutuskan secara rasmi untuk meninggalkan University of London. Majlisnya mengumumkan bahawa mereka akan memulakan perundingan untuk menarik diri daripada University of London sempat untuk perayaan seratus tahunnya dan supaya dapat menganugerahkan ijazah-ijazah sendiri.