Kabupaten Aceh Besar di sebelah barat, timur dan utaranya dibatasi dengan Lautan Hindi, Selat Melaka dan Teluk Benggala, yang memisahkannya dengan Pulau Weh, tempat di mana kota Sabang berada.

Sedang untuk wilayah darat, Aceh Besar bersempadan dengan kota Banda Aceh di sebelah utara, Kabupaten Aceh Jaya di sebelah barat daya, serta Kabupaten Pidie di sebelah selatan dan tenggara.

Aceh Besar juga mempunyai wilayah kepulauan yang termasuk kecamatan Pulo Aceh, dan pernah menjadi markas besar Gerakan Aceh Merdeka. Akan tetapi pulau-pulau itu telah dibebaskan dari unsur GAM pada masa Darurat Tentera. Pulau-pulau utamanya adalah:

• Pulo Breh (atau pulau beras), dan
• Pulo Peunasoe (atau Pulau Nasi)

Lapangan Terbang Sultan Iskandarmuda berada di wilayah kabupaten ini.

Aceh Besar terbahagi atas kecamatan-kecamatan sebagai berikut:

1. Baitussalam
2. Darul Imarah
3. Darul Kamal
4. Simpang Tiga
5. Darussalam
6. Indrapuri
7. Ingin Jaya
8. Krueng Barona Jaya
9. Kuta Baro
10. Kuta Cot Glie
11. Kuta Jantho
12. Kuta Malaka
13. Lembah Seulawah
14. Lhoknga
15. Leupung
16. Lhoong
17. Mesjid Raya
18. Montasik
19. Peukan Bada
20. Pulo Aceh
21. Seulimeum
22. Simpang Tiga
23. Sukamakmur