Smith mempunyai banyak pengalaman dalam bidang teater langsung atau tidak langsung dan merupakan salah seorang daripada pelakon teater terunggul di England. Kerjaya lakonannya bermulai Oxford Playhouse bersama dengan Frank Shelley, dan filem pertamanya adalah pada tahun 1956. Pada tahun 1969 dia memenangi kategori Pelakon Wanita Terbaik Anugerah Academy bagi watak lakonannya dalam filem The Prime of Miss Jean Brodie.

Sepanjang kariernya, Smith amat dikagumi kerana teknik-teknik lakonan yang hebat baik di skrin mahupun teater.