2003–2007

Go dipilih untuk melakonkan watak wanita utama, Lee Ok-rim di dalam drama KBS tahun 2003, Sharp #1. Beliau menyambung wataknya di dalam sekuel tahun 2005, Sharp #2. Go kemudiannya membintangi drama SBS tahun 2006, Snow Flower bersama-sama Kim Hee-ae.[2] Persembahan lakonannya sebagai Yoo Da-mi membolehkan beliau untuk memenangi beberapa anugerah pada tahun berikutnya.

Filem pertama Go merupakan filem Jepun berbajet besar, Genghis Khan: To the Ends of the Earth and Sea yang juga ditayangkan di Jepun dan Hong Kong. Beliau melakonkan watak Khulan selepas dipilih daripada lebih 40,000 peserta ujibakat. Filem ini ditayangkan di pelbagai festival filem termasuk Festival Filem Cannes, Festival Filem Antarabangsa Moscow, Festival Filem Golden Orange Antalya 2007 dan Festival Filem Dunia Bangkok ke–5. Go kemudiannya dipilih untuk berlakon di dalam sebuah lagi filem Jepun, Dance Subaru oleh kerana kefasihannya di dalam bahasa ini.[3]

2008–2012

Pada tahun 2008, beliau telah dipilih untuk berlakon di dalam drama MBC, Who Are You? dimana beliau berlakon bersama-sama Yoon Kye-sang.[4] Walaupun rating tontonan yang rendah di Korea, drama ini menarik pehatian peminat antarabangsa sekaligus meningkatkan status Gelombang Korea beliau. Beliau kemudiannya membuat penampilan di dalam drama bersiri Jepun, Karei naru Spy.[5]

Pada tahun 2009, beliau telah dipilih untuk berlakon di dalam drama MBC, Heading to the Ground yang juga dibintangi penyanyi, Jung Yunho dari DBSK. Pada tahun 2011, Go membuat penampilan pertamanya di dalam filem tempatan, Pacemaker dimana beliau menaikkan berat sebanyak 5kg untuk melakonkan watak seorang atlet lompat bergalah yang mewakili Korea Selatan.[6] Beliau kemudiannya menunjukkan bakat nyanyiannya di dalam filem tahun 2012, Papa.[7]

2013–sekarang

Pada tahun 2013, populariti Go terus meningkat selepas muncul di dalam drama nostalgik, Reply 1994. Untuk melakonkan watak Sung Na-jung, beliau memotong rambutnya dan meningkatkan berat badan sebanyak 18 paun.[8] Ketika ramai yang ragu-ragu terhadap pemilihan beliau ketika kali pertama diumumkan, penonton kemudiannya memuji persembahan lakonan Go dalam drama ini.[9] Drama ini mencapai rating tontonan yang tinggi dan membantu melonjakkan kerjaya Go. Beliau menerima pencalonan Pelakon Wanita Terbaik di Anugerah Seni Baeksang dan Anugerah Bintang APAN.

Beliau kemudiannya melakonkan watak detektif di dalam drama polis tahun 2014, You're All Surrounded bersama-sama Lee Seung-gi.[10] Pada tahun 2015, Go membintangi bersama Yoo Seung-ho di dalam filem romantik era Joseon, The Magician.[11] Ia disusuli dengan watak utama di dalam filem neo-noir, Phantom Detective yang juga dibintangi Lee Je-hoon sebagai Hong Gil-dong.[12]

Pada tahun 2016, Go membintangi sebagai watak utama bersama Park Seo-joon di dalam drama Hwarang: The Poet Warrior Youth.[13] Pada tahun yang sama, beliau meninggalkan SM Entertainment selepas 13 tahun dan menyertai Artist Company pada bulan Januari 2017.[14] Pada tahun 2017, Go telah dipilih untuk berlakon di dalam drama fantasi thriller, Black bersama-sama Song Seung-heon.[15]

Pada tahun 2018, Go membintangi drama Ms. Hammurabi bersama Kim Myung-soo.[16]