Brooke dilahirkan di Estet Colebrooke, County Fermanagh, anak kepada Sir Arthur Brooke, Baronet ke-2, seorang bangsawan Ulster dan isterinya Julia Henrietta née Anson di utara Ireland dan berjaya mendapat gelarannya dan Estet Colebrooke pada tahun 1854. Ibunya telah menjadi pembantu rumah kepada Ratu yang bertindak sebagai ibu baptisnya. Pada usia sepuluh tahun, bapanya meninggal dunia dan beliau dijaga oleh bapa saudaranya George Brooke. Estet itu dipenuhi dengan rusa terbiar dan Brooke menambah rusa merah Ireland[5] dan rusa Jepun pada 1870. Beliau mula memasuki sukan menembak pada usia awal, dan dilatih dalam menunggang kuda di bawah Jim Mason. Bersama abangnya Harry, beliau sering pergi ke Istana Caldwell milik sepupu, John Bloomfield, untuk menembak. Beliau belajar di Harrow dan kemudian melancong ke luar negara, sebagai ahli sukan yang berminat dan gemar memburu haiwan besar. Perjalanan memburunya membawanya ke Pyrenees, Timur Tengah dan India.[6] Beliau berhubung dengan naturalis dari seluruh dunia dan merupakan Felo Persatuan Zoologi. William Flower pertama kali diperkenalkan kepadanya di India oleh Edward Blyth pada 1870 dan menulis mengenai sumbangan Brooke kepada sejarah semula jadi. Brooke menghadiri mesyuarat Persatuan British untuk Kemajuan Sains di Dublin pada 1878.[7]

Brooke menghuraikan rusa rang Parsi pada 1875 sebagai spesies baru.[8] Cadangan kerja Brooke mengenai antelop masih belum selesai tatkala kematiannya. Plat oleh Joseph Smit dan Joseph Wolf kemudiannya digunakan semula dalam buku Philip Sclater dan Oldfield Thomas, The Book of Antelopes (1894–1900).[9][10][11]