Tamadun Yunani kuno dan Rom kuno menggunakan garam logam ini sebagai pencelup mordan dan astringen untuk pengubatan cedera, dan alum digunakan sebagai stiptik. Joseph Needham mecadangkan daripada penggalian pada tahun 1974 bahawa Tamadun Cina kuno telah menggunakan aluminium (lihat "nota" di bawah). Pada tahun 1761, Guyton de Morveau memberi cadangan untuk memanggil bes alum sebagai 'alumine'. Pada tahun 1808, Humphry Davy mengenalpasti kewujudan bes logam alum, di mana dia namakan sebagai (lihat bahagian Ejaan).

Secara amnya, Friedrich Wöhler merupakan orang yang diberi penghargaan kerana mengasingkan aluminium (Latin alumen, alum) pada tahun 1827 dengan mencampurkan aluminium klorida kontang dengan kalium. Akan tetapi, logam ini telah dihasilkan julung kali dua tahun sebelumnya daripada bentuk tak tulen oleh ahli fizik dan kimia Denmark Hans Christian Ørsted. Oleh itu, almanak dan laman kimia biasanya menyenaraikan Øersted sebagai penemu aluminium. Seterusnya P. Berthier adalah orang pertama yang telah menjumpai alunimium dalam bijih bauksit dan berjaya menyarinya. Orang Perancis Henri Saint-Claire Deville memperbaiki cara Wöhler's pada tahun 1846 dan menerangkan cara pembaharuannya dalam bukunya pada tahun 1859, terutamanya pembaharuan dari segi penggunaan natrium sebagai ganti kepada kalium yang lebih mahal.

Orang Amerika Charles Martin Hall daripada Oberlin, OH telah memohon paten (400655) pada tahun 1886 untuk satu proses elektrolisis menyari aluminium menggunakan teknik yang serupa dengan teknik yang dihasilkan secara berasingan oleh orang Peranics Paul Héroult di Eropah. Penciptaan Proses Hall-Héroult pada tahun 1886 membolehkan penyarian aluminium daripada mineral menjadi lebih murah, dan merupakan cara utama yang digunakan secara umum di seluruh dunia pada masa kini. Setelah memperolehi kebenaran untuk patennya pada tahun 1889, Hall, dengan bantuan kewangan Alfred E. Hunt dari Pittsburgh, PA, memulakan Syarikat Pittsburgh Reduction Company, dan dinamakan semula sebagai Aluminum Company of America pada tahun 1907, yang kemudiannya disingkatkan kepada Alcoa.

Aluminium dipilih sebagai bahan untuk mercu Washington Monument, di kala satu auns aluminium berharga dua kali ganda upah seharian buruh biasa dalam projek tersebut.

Jerman menjadi pengeluar dunia utama aluminium sejurus selepas Adolf Hitler memperoleh kuasa. Akan tetapi, menjelang 1942, projek baru kuasa hidroelektrik seperti Grand Coulee Dam telah memberikan Amerika Syarikat sesuatu yang Nazi Jerman tidak akan dapat bersaing, iaitu kemampuan untuk menghasilkan aluminium secukupnya untuk menghasilkan enam puluh ribu kapal perang dalam jangka masa empat tahun.