Bloom muncul dalam filem buat pertama kalinya menerusi watak kecil dalam filem Wilde pada tahun 1997. Dua hari selepas tamat belajar di Guildhall pada tahun 1999,[14] beliau menerima watak besar pertamanya menerusi trilogi The Lord of the Rings (2001–2003).[15] Beliau pada mulanya menguji bakat untuk watak Faramir, namun pengarah, Peter Jackson, memilih beliau untuk melakonkan watak sebagai Legolas. Semasa pengambaran, beliau mengalami kecederaan akibat terjatuh ketika menunggang kuda dan pulih sebelum meneruskan penggambaran.[16] Dalam masa yang sama, Bloo turut muncul dalam filem perang Ridley Scott, Black Hawk Down sebagai PFC Todd Blackburn. Pada tahun 2002, Bloom dipilih oleh Teen People sebagai "25 Hottest Stars Under 25" dan dinamakan oleh majalah People' sebagai lelaki bujang Hollywood paling kacak dalam senarai 2004.[15] Kesemua pelakon filem Rings telah dicalonkan Anugerah Screen Actors Guild selama tiga tahun berturut-turut sebelum akhirnya memenangi pada tahun 2003 menerusi siri ketiga The Lord of the Rings: The Return of the King. Bloom turut memenangi beberapa anugerah lain termasuklah Anugerah Filem Eropah, Anugerah Empayar Sony Ericsson dan Anugerah Pilihan Remaja.

Bloom kemudiannya bergandingan dengan Keira Knightley dan Johnny Depp menerusi Pirates of the Caribbean: The Curse of the Black Pearl pada tahun 2003. Selepas kejayaan filem tersebut, Bloom muncul dalam filem Troy bersama-sama Brad Pitt, Eric Bana dan Peter O'Toole. Pada tahun 2005, beliau memegang watak utama dalam filem arahan Ridley Scott, Kingdom of Heaven dan filem arahan Cameron Crowe, Elizabethtown. Pada tahun 2006, Bloom muncul semula dalam sekuel Pirates of the Caribbean dan Haven, yang mana beliau turut berperanan sebagai penerbit eksekutif. producer. Dalam tahun yang sama, beliau menjadi jemputan dalam sitkom Extras. Bloom menjadi lelaki cariaan terbanyak dalam Google News pada tahun 2006.[7]

Bloom muncul buat kali ketiga sebagai Will Turner, dalam Pirates of the Caribbean: At World's End, yang disiarkan pada 24 Mei 2007. Bloom, yang bercita-cita menjadi pelakon pentas selepas tamat belajar di Sekolah Muzik dan Drama Guildhall School of Music and Drama, telah menyatakan keinginannya untuk meninggalkan filem untuk seketika dan muncul dalam pementasan,[15] dan mencari bahan yang sesuai [17] dan bermula dari asas.[18] Semasa musim panas 2007, beliau muncul dalam pementasan In Celebration.[18][19] Pada 24 Ogos 2007, Bloom muncul dalam iklan TV buat pertama kali menerusi TV lewat malam Jepun untuk mempromosikan jenama kosmetik, Shiseido.[20] Pada tahun 2008 beliau menandatangan untuk watak kecil dalam filem An Education[21] namun menarik diri untuk membintangi filem arahan Johnnie To, Red Circle. Pada tahun 2009 juga, beliau menjadi salah satu pelakon dalam New York, I Love You, yang menggambungkan 12 buah filem pendek dalam satu filem. Beliau kemudiannya muncul dalam The Three Musketeers disamping Milla Jovovich, Logan Lerman, Matthew Macfadyen, Ray Stevenson, Luke Evans, Juno Temple dan Christoph Waltz, yang disiarkan pada tahun 2011.

Bloom muncul semula sebagai Logolas dalam bahagian dua dan tiga filem The Hobbit.[22]

Bloom kemudiannya muncul dalam pementasan Broadway buat pertama kali sebagai Romeo dalam pementasan Romeo and Juliet pada Ogos 2013 di Teater Richard Rodgers .[23]

Pada Oktober 2011, Bloom menyatakan beliau berminat untuk kembali dalam siri kelima Pirates of the Caribbean dan beliau muncul sebagai watak sampingan dalam Pirates of the Caribbean: Dead Men Tell No Tales, yang disiarkan pada Mei 2017.[24]